Dein Problem ist, dass du die Anzahl der Sektionen ausliest, anstatt die Anzahl der Werte.
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[autoit]
Func _new()
$put = InputBox("Vokabel","Bitte die Vokabel in Deutsch eingeben")
$put2 = InputBox("Vokabel","Übersetzung")
$vokread = IniReadSection("Vok.ini", "Vok")
If @error Then
IniWrite("Vok.ini","Vok","Vok",$put & "/" & $put2)
Else
For $i = 1 To $vokread[0][0]
IniWrite("Vok.ini","Vok","Vok" & $i+1, $put & "/" & $put2)
Next
EndIf
EndFunc
So klappts